Autore di narrativa fantastica per ragazzi, è molto apprezzato anche dai lettori adulti. La sua opera più famosa è Il vento tra i salici, che viene ormai considerato un classico della letteratura per l'infanzia inglese.
Un’altro suo lavoro, Il drago riluttante, fu trasposta con lo stesso titolo sul grande schermo nel 1941 dalla Disney, che traspose anche Il vento tra i salici in un mediometraggio. 

Grahame nacque a Edimburgo, in Scozia, ma nei primi anni della sua infanzia perse entrambi i genitori, e andò quindi a vivere con la nonna sulle sponde del Tamigi nel sud dell’Inghilterra.

Fu ottimo studente presso la St Edward’s School, a Oxford, e anche se in cuor suo avrebbe voluto proseguire gli studi presso l'Università di Oxford, per ragioni di sussistenza dovette optare per un lavoro presso la Banca d'Inghilterra.

Il suo matrimonio con Elspeth Thomson fu tormentato da una grave disgrazia: sin dalla nascita, infatti, il loro unico figlio era cieco da un occhio e durante la sua breve vita fu segnato da molti problemi di salute.

Fu per lui che Grahame compose i racconti poi perfezionati e ordinati sotto forma di romanzo ne Il vento tra i salici. Alastair si tolse la vita due giorni prima di compiere vent'anni, gettandosi sotto un treno.

Grahame morì nel Berkshire, nel 1932. Il suo corpo è seppellito nel cimitero di Holywell, nell'Oxfordshire, vicino a quello di un altro scrittore, James Blish.