Nato nel 1928, è stato ordinato sacerdote nel 1952. Ha conseguito la laurea in Teologia dogmatica e in utroque iure presso l'Università Lateranense. Ha insegnato Teologia dogmatica dal 1958 al 1968 presso la medesima Università Lateranense, dal 1962 al 1978 presso l'Università Urbaniana e dal 1966 al 1976 nell'Istituto di scienze religiose della Università Gregoriana. Tra i suoi scritti ricordiamo: Teologia e Diritto canonico in S. Tommaso d’Aquino (Laterano, 1962); Darwinismo e teologia cattolica (Borla, 1984); Un passo al giorno (Cittadella, 1985); Per un progetto di vita (Borla, 1985); Percorsi comunitari di fede (Borla, 2000); Per una spiritualità adulta (Cittadella, 2007); Credenti laicamente nel mondo (Cittadella, 2007); Teologia del pluralismo religioso (Pazzini, 2013); Triduo Pasquale. Meditazioni (Ed. Appunti di viaggio 2019); Riflessioni (Pazzini, 2020); Il Cammino spirituale del cristiano (Gabrielli Editori, 2020); Espiazione (Gabrielli Editori, 2021).
Monsignor Carlo Molari si è spento all'età di 93 anni presso la casa di riposo Don Baronio di Cesena.